二零一三年6月，初次担纲男主角的SBS奇幻爱情剧《听见你的声音》赢得水木剧年度收视冠军，并凭借本剧入围第五十届百想艺术大赏电视部门最佳男演员奖；九月，出演古装片《观相》。二零一四年1月，主演喜剧片《热血青春》；4月，主演的SBS医疗谍报剧《Doctor异乡人》位列月火剧年度收视亚军；十二月，凭借SBS职场爱情剧《匹诺曹》获得第二十七届画梅奖最佳男演员奖。二零一五年3月，名列福布斯韩国名人榜第十二位；5月，获得第51届百想艺术大赏电视部门人气男演员奖；10月，获得韩国大众文化艺术奖国务总理表彰奖。
二零一六年2月，主演年代爱情剧《翡翠恋人》；七月，主演悬疑MBC爱情剧《W-两个世界》，凭借本剧获得MBC演技大赏最高大赏。二零一七年，主演SBS奇幻悬疑爱情剧《当你沉睡时》。2018年，主演SBS独幕剧《死之咏赞》。2019年，主演tvN爱情喜剧《罗曼史是别册附录》。此外，李钟硕还积极投身于各项公益慈善事业，二零一六年2月他向联合国儿童基金会驻华办事处捐款1亿韩元，用于支持中国贫困地区开展教育项目。
