二零一三年6月,初次担纲男主角的SBS奇幻爱情剧《听见你的声音》赢得水木剧年度收视冠军,并凭借本剧入围第五十届百想艺术大赏电视部门最佳男演员奖;九月,出演古装片《观相》。二零一四年1月,主演喜剧片《热血青春》;4月,主演的SBS医疗谍报剧《Doctor异乡人》位列月火剧年度收视亚军;十二月,凭借SBS职场爱情剧《匹诺曹》获得第二十七届画梅奖最佳男演员奖。二零一五年3月,名列福布斯韩国名人榜第十二位;5月,获得第51届百想艺术大赏电视部门人气男演员奖;10月,获得韩国大众文化艺术奖国务总理表彰奖。
二零一六年2月,主演年代爱情剧《翡翠恋人》;七月,主演悬疑MBC爱情剧《W-两个世界》,凭借本剧获得MBC演技大赏最高大赏。二零一七年,主演SBS奇幻悬疑爱情剧《当你沉睡时》。2018年,主演SBS独幕剧《死之咏赞》。2019年,主演tvN爱情喜剧《罗曼史是别册附录》。此外,李钟硕还积极投身于各项公益慈善事业,二零一六年2月他向联合国儿童基金会驻华办事处捐款1亿韩元,用于支持中国贫困地区开展教育项目。